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文章来源: 纳米人       发布时间:2019-09-04

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2019年9月3日,Nature系列期刊在线报道了至少4篇催化有关进展。其中两篇发表在Nature Communications,另外两篇分别发表于Nature Chemistry和Nature Energy。这四篇文章各有特色,一个是关于计算机辅助催化剂设计,一个是关于催化剂中毒问题,一个是关于催化剂反应动力学问题,还有一个是基于电池实现CO2连续还原的新策略,可谓四面出击!


1. Nat. Commun.:如何解决Pd基催化剂电化学过程中的CO中毒问题?


Pd金属和Pd基合金催化剂可以在过电位几乎为零的情况下高选择性地将CO2转化为HCOO-,但是CO中毒引起的催化剂活性降低限制了它们的进一步实际应用。有鉴于此,韩国科学技术学院Byoung Koun Min,Yun Jeong Hwang和首尔大学Ki Tae Nam等人通过交替使用还原电位和氧化电位,发现在至少45小时内,可以达到100%的电流密度稳定性和97.8%的HCOO-选择性。研究发现,实现这一反应的关键在于通过控制氧化过程中的参数来选择性地去除CO,这一策略是基于HCOO-和CO生成反应中不同的可逆性。除此之外,作者还发现静电位电解会导致CO吸附和随后的脱水,从而降低HCOO-选择性。


Nature子刊一天4篇催化剂进展 纳米催化四面出击


Chan Woo Lee, Nam Heon Cho, Ki Tae Nam,Yun Jeong Hwang & Byoung Koun Min. Cyclic two-step electrolysis for stableelectrochemical conversion of carbon dioxide to formate. Nat. Commun.,2019


https://www.nature.com/articles/s41467-019-11903-5


2. Nature Energy: 基于固态电池的电催化CO2还原


电催化CO2还原通常在诸如KHCO3(aq)的溶液电解质中进行,以允许电极之间的离子传导。但是,形成的液体产物与溶解的盐混合,后续分离过程能耗极大。莱斯大学Haotian Wang团队报道了在使用固体电解质的电池中将CO2连续电催化转化为纯液体燃料溶液的新思路,其中电化学产生的阳离子(例如H+)和阴离子(例如HCOO-)结合形成纯产物溶液而不与其他离子混合。正极采用具有高HCOOH选择性(法拉第效率> 90%)和易于规模化制备的Bi催化剂,实现了浓度高达12 M的纯HCOOH溶液的生产。100h连续工作,可稳定产生0.1 M HCOOH,选择性和活性几乎不会降低。除此之外,研究人员还使用Cu催化剂证明了其他无电解质的C2+液体含氧化合物溶液(包括乙酸,乙醇和正丙醇)的生产。据悉,该固体电解质CO2还原装置可以进行定制,以适应复杂的实际应用。


Nature子刊一天4篇催化剂进展 纳米催化四面出击


Continuous production of pure liquidfuel solutions via electrocatalytic CO2 reductionusing solid-electrolyte devices,Nature Energy(2019)


https://www.nature.com/articles/s41560-019-0451-x


3. Nature Chem:催化剂袋的在线计算机辅助设计


利用计算机辅助设计可以加快催化剂的工业化进程。为了达到这一目的,研究人员将分子催化剂的特性浓缩成数字描述符,然后用它们来关联催化剂的反应性和催化剂结构。基于这些参数,研究人员引入了地形立体图来提供催化剂袋的三维图像。由于催化剂袋是底物结合和反应的区域,因此可以通过改变各种参数对其进行可视化和重塑。这些地形空间图,特别是与密度泛函理论计算结合使用时,能够快速探索催化剂结构的改性,使化学界能够广泛采用计算机在线设计的新型催化剂。在本文中,阿卜杜拉国王科技大学的Luigi Cavallo等讨论了催化剂袋地形立体图的应用,以期对现有催化剂的催化行为与催化参数进行整合,从而为在线设计新型高效催化剂提供参考。


Nature子刊一天4篇催化剂进展 纳米催化四面出击


Laura Falivene, Luigi Cavalloet al, Towards the online computer-aided design of catalytic pockets,Nature Chemistry, 2019


https://www.nature.com/articles/s41557-019-0319-5


4. Nat. Commun.:CO加氢反应过程中的速率和选择性的滞后效应


钴基催化剂虽然在费托合成中已经使用了几十年,但对于反应中Co-Co2C相变动力学是如何驱动其催化性能的研究却很少。有鉴于此,华盛顿州立大学的Norbert Kruse教授课题组深入研究了钾促进的Co/MnOx催化剂在费托反应中的滞后效应。研究发现,在催化反应过程中不断改变H2/CO分压,长链烷烃和端基功能化产物(醛、醇、烯烃)的反应速率和选择性均表现出双稳态。其中一氧化碳的转化率和官能化产物的选择性呈顺时针滞后,而长链烷烃的选择性则呈逆时针方向。作者通过原位x射线衍射和高分辨透射电镜证实了Co-Co2C相变可以驱动费托合成反应中活性/选择性的双稳态。


Nature子刊一天4篇催化剂进展 纳米催化四面出击


Yizhi Xiang, Libor Kovarik &Norbert Kruse. Rate andselectivity hysteresis during the carbon monoxide hydrogenation over promotedCo/MnOx catalysts. Nat. Commun.,2019


https://www.nature.com/articles/s41467-019-11836-z


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